大氣化學反應過程
人為源和自然源的多樣性、高非線性和復雜的相互作用,使得大氣污染問題變得更加復雜和難以理解。多種因素的共同影響造成大氣系統(tǒng)的復雜性,因而,污染物的減排與空氣質(zhì)量的改善在很多情況下呈非正比例的關系[5]~[6]。這種非線性關系已經(jīng)成為污染控制策略制定的關鍵和國際上大氣科學研究的熱點。這種關系包括:
(1) 復雜的化學連鎖反應,使得二次污染物與各個前體物之間呈現(xiàn)多元非線性關系。
(2) 排放源地域差異導致其作用機制不同,例如同一前體物的本地或周邊排放,地表或高空排放的影響作用不同。
(3) 氣象因素不同,比如輻射強度、溫度、濕度、風速、風向、降雨,在
不同氣象條件下,污染物與源排放之間的非線性關系也會有很大的差異。
監(jiān)測和實驗是有效的解決辦法,但是受時間和空間條件限制較多,因此,亟待開發(fā)有效的空氣質(zhì)量模型來改善這一狀況。用空氣質(zhì)量模型來研究空氣污染,滿足了診斷污染的機制和過程的需要,建立了污染物排放削減與經(jīng)濟效益,環(huán)境效益和健康效益之間的關系,為最終評估控制措施的有效性和優(yōu)化控制方案提供依據(jù)。這些空氣質(zhì)量模型已經(jīng)成為實用且高效的工具,廣泛應用在世界各地的空氣污染調(diào)查和管理工作中[7]~[8]。
近來,美國提高了空氣質(zhì)量標準[9],并且中國[10]也頒布了顆粒物(PM2.5,直徑小于2.5微米的顆粒)的新標準。美國的標準包括日均標準值35 μg⁄m3 和超過三年的統(tǒng)計數(shù)據(jù),年均標準值15 μg⁄m3。 為了能夠在2020年達到這個標準,美國各州被要求制定相應的實施計劃,包括:直接排放源的控制和二次排放源的控制。而中國政府最新頒布的控制標準中,將顆粒物污染分為2級,一級標準為24小時平均值不超過35 μg⁄m3、年均值不超過15 μg⁄m3;二級標準為24小時平均值不超過75 μg⁄m3、年均值不超過35 μg⁄m3。十五期間,國民生產(chǎn)總值的增長率為9.5%,于此同時,二氧化硫排放量年增長率為7.3%[11]、氮氧化物為10.2%[12]、顆粒物為3~5%[13]。揮發(fā)性有機物(VOCs)的排放量,氨(NH3)和其他空氣污染物也呈上升趨勢[14]~[16],導致空氣質(zhì)量不斷惡化[17]~[19]??刂瓶諝馕廴九欧帕浚貏e是人為排放量,并大幅減排,是解決中國大氣污染問題的唯一途徑。
面對日益嚴格的空氣質(zhì)量標準,制定高效、合理的達標計劃成為擺在科研人員和決策者面前的嚴峻課題。以PM2.5的減排為例,控制何種前體污染物的排放、控制的比例如何、控制哪些污染源(點源、面源還是移動源)、不同的目標區(qū)域間有無相互影響等等一系列的問題,都是指定達標計劃時要考慮的因素。要解決這些問題,需要對不同的大氣污染控制情景進行分析。
美國環(huán)境保護署已經(jīng)開發(fā)出第三代區(qū)域多尺度空氣質(zhì)量模型CMAQ。CMAQ[20]大氣模型系統(tǒng)是為仿真分析各種復雜大氣物理、化學過程而開發(fā)的數(shù)學模型。CMAQ系統(tǒng)考慮了多種污染物之間的反應過程,并能準確描述大氣中主要污染物質(zhì)濃度的時空分布,適合處理復雜的空氣污染情況。我國已成功地使用CMAQ模擬了O3,PM10和SO2,Hg等區(qū)域大氣污染狀況及其傳輸和形成特征[21]~[24],模擬結果表明CMAQ具有較強的模擬能力,能較好的反應污染物的時空變化特征。但是,CMAQ在實際應用中存在2大局限:(1)運算時間長,不能根據(jù)給定污染源排放控制情景實時得到所造成的環(huán)境濃度變化;(2)只能在Linux平臺上運行,僅能為少數(shù)專業(yè)科研人員所使用[25]。運用高維克里金算法建立響應曲面模型運算CMAQ的模擬結果可解決這些問題,瞬時計算出由一組預定義參數(shù)(來源、位置和前體排放類型)的變化帶來的污染物環(huán)境濃度的變化。
可視化方案分析器(Visual Policy Analyzer,VPA)是一個基于響應曲面模型的空氣質(zhì)量決策工具 [26]~[28]. 借助圖形用戶界面,VPA允許用戶通過利用控件(滑動條)改變控制因子的值、菜單選項選擇需要展示的信息和鼠標縮放地圖界面等進行一系列操作,具有較好的交互體驗。但是VPA也存在一定的缺陷,比如在某些控制情景下,預測值會出現(xiàn)負值和數(shù)據(jù)文件太多等現(xiàn)象,令用戶難以接受。
在這種情況下,基于響應曲面模型的大氣污染控制情景分析工具(以下簡稱RSM-Multi Region),建立了大氣污染物控制情景和復合大氣污染物濃度之間的統(tǒng)計關系,實現(xiàn)了對特殊排放控制情景的實時響應。建立排放削減-空氣質(zhì)量改善關系不僅是控制策略制定的基礎,同時也是控制情景優(yōu)化的關鍵內(nèi)容,而且政策制定者關注更多的是人為源排放的行為模型和其對空氣質(zhì)量的影響,畢竟控制人為源的排放是改善空氣質(zhì)量的主要可控手段。模型的快速發(fā)展導致模擬過程越來越復雜,由此帶來的計算成本也在激增,高度非線性的模擬與多種因素之間的關系的性質(zhì)要求一個巨大的排放量控制方案評價,傳統(tǒng)的逐個評價的方法效率低下,難以滿足實用需求。高的計算成本,低效率的分析方法成為模型應用的障礙,且由于CMAQ運行時間長,而VPA需要借助擴展的控件才能運行,因此優(yōu)化研究模式的分析方法成為改進模型本省之外的另一研究方向。RSM-Multi Region的目的是建立一種更精確、更復雜的模型,并快速計算在排放量的變化范圍內(nèi)一組預定義的來源、位置和前體排放類型引起的環(huán)境濃度變化量,通過考察前體污染物、排放源和目標區(qū)域之間的相互作用的非線性影響,對大氣污染控制情景提供一個完整的、系統(tǒng)的評價。
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